Waxaa ka mid ah oxides non-siliceous, alumina waxay leedahay sifooyin farsamo wanaagsan, iska caabin heerkulka sare iyo iska caabin daxalka, halka alumina mesoporous (MA) uu leeyahay size daloolin hagaajin karo, aagga dusha weyn oo gaar ah, mugga dalool weyn iyo kharashka wax soo saarka hooseeyo, kaas oo si weyn loo isticmaalo in catalysis, sii daayo daroogada la xakameeyey, adsorption iyo beeraha kale, sida dildilaaca, hydrocracking iyo hydrodesulfurrous warshadaha alumina waxaa caadi ahaan loo isticmaalo aluminium. waxay si toos ah u saameyn doontaa dhaqdhaqaaqa alumina, nolosha adeegga iyo xulashada kicinta. Tusaale ahaan, habka nadiifinta qiiqa baabuurta, wasakhowga lagu kaydiyo ee saliidda mishiinka ayaa samayn doona kookaha, taas oo horseedi doonta xannibaadda daloolada kicinta, sidaas darteed hoos u dhigista dhaqdhaqaaqa kicinta. Surfactant waxaa loo isticmaali karaa in lagu hagaajiyo qaab dhismeedka alumina sidaha si loo sameeyo MA.Hagaajinta waxqabadkeeda catalytic.
MA waxay leedahay saameyn xaddidan, biraha firfircoonna waa la demiyaa ka dib marka la xisaabiyo heerkulka sare. Intaa waxaa dheer, ka dib markii heerkulka sare ee calcination, qaab-dhismeedka mesoporous dumay, qalfoof MA waa in xaalad amorphous, iyo acidity dusha ma buuxin karo shuruudaha ay duurka ku functionalization. Daaweynta wax ka beddelka ayaa badanaa loo baahan yahay si loo hagaajiyo dhaqdhaqaaqa catalytic, xasilloonida qaab dhismeedka mesoporous, xasilloonida kuleylka dusha sare iyo aashitada dusha sare ee alaabta MA. Kooxaha wax ka beddelka caadiga ah waxaa ka mid ah heteroatoms birta (Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Pd, Pt, Zr, iwm.) galay qalfoofka.
Habka elektarooniga ah ee gaarka ah ee walxaha dhifka ah ee dhulka ayaa ka dhigaya xeryahooda inay leeyihiin astaamo gaar ah, koronto iyo birlab, waxaana loo adeegsadaa agabka kicinta, agabka korantada, agabka adsorption iyo agabka magnetic. Naadirka dhulka wax laga beddelay alaabta mesoporous hagaajin karaa acid (alkali) hantida, kordhinta bannaan oxygen, iyo synthesize biraha nanocrystalline kicinta la kala firdhiso uniform iyo nanometer deggan scale.Appropriate alaabta dalool iyo dhul dhif ah hagaajin kartaa kala firidhsan dusha ee nanocrystals biraha iyo xasiloonida iyo iska caabin carbon dhigaalka ee kicinta. Warqadan, wax ka beddelka dhulka dhifka ah iyo ka shaqaynta MA ayaa lagu soo bandhigi doonaa si loo hagaajiyo waxqabadka catalytic, xasiloonida kulaylka, awoodda kaydinta oksijiinta, aag gaar ah oo dusha sare ah iyo qaab dhismeedka daldaloolada.
1 MA diyaarinta
1.1 diyaarinta side aluminium
Habka diyaarinta ee side alumina ayaa go'aamisa qaybinta qaab dhismeedka daldaloolada, iyo hababka diyaarinta caadiga ah waxaa ka mid ah habka fuuqbaxa pseudo-boehmite (PB) iyo habka sol-gel. Pseudoboehmite (PB) waxaa markii ugu horeysay soo jeediyay Calvet, iyo H+ waxay dhiirigelisay peptization-ka si loo helo γ-AlOOH kolloidal PB oo ay ku jiraan biyaha interlayer, kuwaas oo la kariyey oo fuuqbaxay heerkul sare si loo sameeyo alumina. Sida laga soo xigtay alaabta ceeriin ee kala duwan, waxaa inta badan loo qaybiyaa habka roobabka, habka carbonization iyo habka hydrolysis alkoloidal aluminium. The kolloidal solubility ee PB waxaa saameeya crystallinity, iyo waxa la filaayo in la kororka crystallinity, iyo sidoo kale saameeyaa xuduudaha nidaamka hawlgalka.
PB waxaa badanaa lagu diyaariyaa habka roobabka. Alkali waxaa lagu daraa xal aluminium ah ama aashitada waxaa lagu daraa xal aluminate ah oo degdeg ah si loo helo alumina fuuq-baxsan ( roobab alkali ah), ama aashitada waxaa lagu daraa roobka aluminate si loo helo alumina monohydrate, ka dibna la dhaqo, la qalajiyo oo la kariyo si loo helo PB. Habka roobabku waa sahlan tahay in la shaqeeyo oo qiimo jaban, taas oo inta badan loo isticmaalo wax soo saarka warshadaha, laakiin waxaa saameeya arrimo badan (xalka pH, feejignaanta, heerkulka, iwm.) . Oo xaaladaas si loo helo qayb ka mid ah kala-baxsanaan wanaagsan ayaa adag. Habka carbonization, Al (OH) 3 waxaa lagu helaa falcelinta CO2 iyo NaAlO2, iyo PB waxaa la heli karaa ka dib gabowga. Habkani waxa uu leeyahay faa'iidooyinka hawlgalka fudud, tayada alaabta sare, aan wasakhayn iyo qiimo jaban, iyo diyaarin kartaa alumina leh dhaqdhaqaaqa catalytic sare, caabbinta daxalka aad u fiican iyo meel sare oo gaar ah oo gaar ah oo leh maalgelin hoose iyo soo celinta sare. Habka hydrolysis Aluminium alkoxide waxaa inta badan loo isticmaalaa in lagu diyaariyo-nadiifinta sare ee PB. Aluminium alkoxide waa hydrolyzed si ay u sameeyaan aluminium oxide monohydrate, ka dibna lagu daaweeyaa si aad u hesho-nadiifinta sare PB, kaas oo uu leeyahay crystallinity wanaagsan, size qayb ka mid ah, qaybinta size dalool xoogaysan iyo daacadnimada sare ee qaybaha wareegsan. Si kastaba ha ahaatee, geeddi-socodku waa mid adag, wayna adagtahay in laga soo kabsado sababtoo ah isticmaalka qaar ka mid ah dareerayaasha organic sunta ah.
Intaa waxaa dheer, cusbada inorganic ama xeryahooda organic ee biraha ah ayaa inta badan loo isticmaalaa diyaarinta alumina horudhac ah by habka sol-gel, iyo biyo saafi ah ama dareere organic waxaa lagu daraa si ay u diyaariyaan xal si ay u abuuraan sol, kaas oo ka dibna jelly, qalajiyey iyo dubay. Waqtigan xaadirka ah, habka diyaarinta ee alumina ayaa weli la wanaajiyey iyadoo lagu saleynayo habka fuuqbaxa ee PB, iyo habka carbonization ayaa noqday habka ugu muhiimsan ee wax soo saarka alumina warshadaha sababtoo ah dhaqaalaha iyo ilaalinta deegaanka ee ilaalinta deegaanka.
1.2 MA diyaarinta
Alumina-dhaqameedka caadiga ah ma buuxin karo shuruudaha shaqada, markaa waa lagama maarmaan in la diyaariyo MA-waxqabadka sare. Hababka wax-ku-soo-saarka sida caadiga ah waxaa ka mid ah: habka nano-ka-saarista oo leh caaryada kaarboon sida template adag; Synthesis of SDA: Habka isu-ururinta uumi-ku-abuuray (EISA) iyadoo ay joogaan qaabab jilicsan sida SDA iyo kuwa kale ee cationic, anionic ama nonionic surfactants.
1.2.1 Habka EISA
Qaabka jilicsan ayaa loo isticmaalaa xaalad acidic ah, kaas oo ka fogaanaya habka adag iyo habka waqti-qaadka ah ee habka xuubka adag oo ogaan kara isbeddelka joogtada ah ee daloolka. Diyaarinta MA ee EISA ayaa soo jiidatay dareen badan sababtoo ah helitaankeeda sahlan iyo dib u soo saarideeda. Qaab dhismeedka mesoporous ee kala duwan ayaa la diyaarin karaa. Cabbirka daloolka MA waxaa lagu hagaajin karaa iyadoo la beddelayo dhererka silsiladda hydrophobic ee surfactant ama hagaajinta saamiga molar ee kicinta hydrolysis ee aluminium precursor ee xalka.Sidaas darteed, EISA, oo sidoo kale loo yaqaan hal-tallaabo hal-tallaabo iyo wax ka beddelka habka sol-gel ee dusha sare ee MA oo lagu amray alumina mesoporous (OMA), ayaa lagu dabaqay qaabab kala duwan oo jilicsan, FET23, sida F. iwm EISA bedeli kartaa habka co-ururka horudhac organoaluminum, sida aluminium alkoxides iyo habyaalada surfactant, sida caadiga ah aluminium isopropoxide iyo P123, waayo, bixinta mesoporous. Horumarka guul ee geedi socodka EISA u baahan hagaajin sax ah ee hydrolysis iyo uumi kinetics si aad u hesho soltant xasilloon iyo oggolaadaan in horumarinta ee misofacse.
Habka EISA, isticmaalka dareerayaasha aan biyaha lahayn (sida ethanol) iyo wakiilada isku dhafan ee organic waxay si wax ku ool ah u dhimi karaan hydrolysis iyo heerka uumiga ee horudhacyada organoaluminium waxayna keeni kartaa is-ururinta walxaha OMA, sida Al (OR) 3 iyo aluminium isopropoxide. Si kastaba ha ahaatee, dareerayaasha kacsan ee aan biyaha lahayn, moodooyinka surfactant sida caadiga ah waxay lumiyaan biyo-baxnimadooda. Intaa waxaa dheer, daahitaanka hydrolysis iyo polycondensation awgeed, badeecada dhexdhexaadka ah waxay leedahay koox hydrophobic, taas oo adkeyneysa in lala falgalo template surfactant. Kaliya marka fiirsashada ee surfactant iyo heerka hydrolysis iyo polycondensation ee aluminium si tartiib tartiib ah u kordhay in habka of uumi dareere is-ururinta template iyo aluminium qaadan kartaa meel. Sidaa darteed, xaddidaadyo badan oo saameeya xaaladaha uumiga dareeraha iyo hydrolysis iyo falcelinta uumiga ee horudhacyada, sida heerkulka, qoyaanka qaraabada, kicinta, heerka uumiga dareeraha, iwm, ayaa saameyn doona qaab dhismeedka ugu dambeeya. Sida ku cad fig. 1, Qalabka OMA ee leh xasilloonida kulaylka sare iyo waxqabadka kicinta sare ayaa lagu soo koobay solvothermal-ka caawisay uumi-baxa is-ururinta (SA-EISA). daawaynta solvothermal kor u qaaday hydrolysis dhamaystiran horudhac aluminium si ay u sameeyaan koox yar oo aluminium hydroxyl kooxaha, taas oo xoojisay isdhexgalka u dhexeeya surfactants iyo aluminium.Two-cabbir ah mesophase hexagonal waxaa la sameeyay in habka EISA iyo calcined at 400 ℃ si ay u sameeyaan wax OMA. Habka caadiga ah ee EISA, habka uumi-baxa waxaa weheliya hydrolysis of organoaluminum horudhac ah, sidaas darteed xaaladaha uumiga ayaa saameyn muhiim ah ku leh falcelinta iyo qaabka ugu dambeeya ee OMA. Talaabada daawaynta solvothermal waxay kor u qaadaa hydrolysis dhamaystiran ee aluminium horudhac ah waxayna soo saartaa qayb ahaan kooxaysan aluminium hydroxyl group.OMA waxaa lagu sameeyay xaalado kala duwan oo uumi-bax ah. Marka la barbar dhigo MA ee ay diyaariyeen habka dhaqanka EISA, OMA ee ay diyaarisay habka SA-EISA waxay leedahay mug dalool sare leh, bed gaar ah oo dusha sare ah iyo xasilloonida kulaylka oo wanaagsan. Mustaqbalka, habka EISA waxa loo isticmaali karaa in lagu diyaariyo aperture ultra-weyn MA leh heerka beddelka sare iyo xulashada fiican iyada oo aan la isticmaalin wakiilka reaming.
Jaantuska 1 socodka ee habka SA-EISA ee isku dhafka walxaha OMA
1.2.2 hababka kale
Diyaarinta MA caadiga ah waxay u baahan tahay in si sax ah loo kantaroolo halbeegyada isku-dhafka ah si loo gaaro qaab-dhismeed cad oo mesoporous ah, iyo ka saarista qalabka template sidoo kale waa caqabad, taas oo adkeynaysa habka isku-dhafka. Waqtigan xaadirka ah, suugaano badan ayaa ka warbixiyay isku-dhafka MA oo leh qaabab kala duwan. Sanadihii la soo dhaafay, cilmi-baaristu waxay inta badan diiradda saartay isku-darka MA oo leh glucose, sukrose iyo istaarij sida moodooyinka aluminium isopropoxide ee xalalka aqueous. Inta badan qalabkan MA waxay ka samaysan yihiin aluminium aluminium, sulfate iyo alkoxide sida ilaha aluminium. MA CTAB sidoo kale waxaa lagu heli karaa wax ka beddel toos ah oo PB ah sida isha aluminium. MA leh sifooyin dhismeed oo kala duwan, ie Al2O3)-1, Al2O3) -2 iyo al2o3Waxay leedahay xasillooni kulayl oo wanaagsan. Ku darida surfactant ma beddeleyso qaab-dhismeedka crystal-ka ee PB, laakiin waxay beddeshaa habka isku-darka qaybaha. Intaa waxaa dheer, samaynta Al2O3-3 waxaa la sameeyay by adhesion ee nanoparticles xasiliyay by dareeraha organic PEG ama isu geynta agagaarka PEG. Si kastaba ha ahaatee, qaybinta cabbirka daloolka ee Al2O3-1 waa mid aad u cidhiidhi ah. Intaa waxaa dheer, kicinta ku salaysan palladium ayaa lagu diyaariyey MA synthetic MA sida side.In falcelinta gubashada methane, kicinta ay taageerto Al2O3-3 waxay muujisay waxqabad firfircoon oo wanaagsan.
Markii ugu horeysay, MA oo leh qaybinta cabbirka daloolka cidhiidhiga ah waxaa lagu diyaariyey iyadoo la adeegsanayo aluminium jaban iyo aluminium-qani ku ah slag madow ABD. Habka wax soo saarka waxaa ka mid ah habka soo saarista heerkulka hooseeya iyo cadaadiska caadiga ah. Qaybaha adag ee ku hadhay habka soo saarista ma wasakhayn doonaan deegaanka, waxaana lagu soo ururin karaa khatar yar ama dib ayaa loo isticmaali karaa buuxinta ama isku geynta codsiga la taaban karo. Baaxadda dusha gaarka ah ee MA waa 123 ~ 162m2 / g, Qaybinta cabbirka daloolada waa cidhiidhi, radius ugu sarreeya waa 5.3nm, iyo porosity waa 0.37 cm3 / g. Maaddadu waa cabbir nano-cabbireedkeeduna waa qiyaastii 11nm. Isku-dubarid adag oo dawladeed waa hab cusub oo lagu soo saaro MA, kaas oo loo isticmaali karo in lagu soo saaro nuugista shucaaca ee isticmaalka kiliinikada. Aluminium chloride, ammonium carbonate iyo gulukooska alaabta ceeriin ayaa isku dhafan oo ku jira saamiga molar ee 1: 1.5: 1.5, iyo MA waxaa lagu sameeyay falcelinta mechanochemical-ka cusub ee adag.By xoogga saarista131I ee qalabka batteriga kuleylka, wadarta guud ee 131I ka dib fiirsashada waa 90%, iyo la helay 131I fiirsashada sare [Na. garashada isticmaalka kaabsoosha kaabsal ee 131I[NaI] ee daawaynta kansarka tayroodh.
Si loo soo koobo, mustaqbalka, qaabab yar yar oo kelli ah ayaa sidoo kale la horumarin karaa si loo dhiso qaab-dhismeedyada daldaloolada la amray ee heerar badan, si wax ku ool ah u hagaajiyaan qaab-dhismeedka, qaab-dhismeedka iyo sifooyinka kiimikada dusha sare ee alaabta, iyo abuurista aag ballaaran oo dusha sare ah oo la dalbado wormhole MA. Sahaminta moodooyinka jaban iyo ilaha aluminiumka, wanaaji habka isku-dhafka, cadee habka isku-dhafka oo hagi habka.
Habka wax ka beddelka ee 2 MA
Hababka si isku mid ah loogu qaybiyo qaybaha firfircoon ee sidaha MA waxaa ka mid ah impregnation, in-situ synthe-sis, roobab, beddelaad ion, isku dhafka farsamada iyo dhalaalidda, kuwaas oo labada ugu horreeya ay yihiin kuwa ugu badan ee la isticmaalo.
2.1 habka isku dhafka goobta
Kooxaha loo isticmaalo wax ka beddelka shaqada ayaa lagu daraa habka diyaarinta MA si ay wax uga beddelaan oo ay u dejiyaan qaab-dhismeedka qalfoofka maaddada oo ay hagaajiyaan waxqabadka catalytic. Habka waxa lagu muujiyay sawirka 2. Liu et al. la sameeyay Ni/Mo-Al2O3in goobta oo leh P123 qaab qaabaysan. Ni iyo Mo labaduba waxay ku kala firdhiyeen kanaalada MA ee la dalbaday, iyada oo aan la burburin qaab dhismeedka mesoporous ee MA, iyo waxqabadka catalytic si cad ayaa loo hagaajiyay. Qaadashada habka kobaca gudaha ee gamma-al2o3substrate la isku daray, Marka la barbar dhigo γ-Al2O3, MnO2-Al2O3 waxay leedahay bedka dusha sare ee gaarka ah ee BET iyo mugga daloolka, waxayna leedahay qaab-dhismeed mesoporous bimodal ah oo leh qaybin cabbir cidhiidhi ah. MnO2-Al2O3 waxay leedahay heerka xayeysiinta degdega ah iyo hufnaanta sare ee F-, waxayna leedahay baaxadda codsiga pH ballaaran (pH=4 ~ 10), kaas oo ku habboon xaaladaha codsiga warshadaha ee la taaban karo. Waxqabadka dib-u-warshadaynta ee MnO2-Al2O3 wuu ka fiican yahay kan γ-Al2O. xasilloonida qaabdhismeedku waxay u baahan tahay in la sii hagaajiyo. Si loo soo koobo, MA qalabka wax laga beddelay ee laga helay isku-dhafka goobta-guud waxay leeyihiin nidaam qaab-dhismeed oo wanaagsan, is-dhexgalka xooggan ee u dhexeeya kooxaha iyo alumina-qaadayaasha, isku-dhafka adag, culeyska alaabta weyn, mana fududa inay sababto daadinta qaybaha firfircoon ee habka falcelinta catalytic, iyo waxqabadka catalytic ayaa si weyn loo hagaajiyay.
Jaantuska 2 Diyaarinta MA functionalized by in-site synthesis
2.2 habka impregnation
Dhexgelinta MA ee loo diyaariyey kooxda la beddelay, iyo helitaanka maadada MA ee la beddelay daaweynta ka dib, si loo ogaado saameynta catalysis, adsorption iyo wixii la mid ah. Cai iyo al. MA laga diyaariyey P123 habka sol-gel, oo lagu qooyay ethanol iyo tetraethylenepentamine xalka si loo helo maadada MA amino modified oo leh waxqabadka adsorption xooggan. Intaa waxaa dheer, Belkacemi et al. lagu rusheeyey ZnCl2solution iyadoo la raacayo habraac la mid ah si loo helo amaray Zinc doped modified material MA. Aagga dusha gaarka ah iyo mugga daloolku waa 394m2/g iyo 0.55 cm3/g, siday u kala horreeyaan. Marka la barbardhigo habka isku-dhafka goobta, habka impregnation wuxuu leeyahay kala firdhisanaanta walxaha ka sii fiican, qaab dhismeedka mesoporous deggan iyo waxqabadka xayeysiinta wanaagsan, laakiin xoogga isdhexgalka ee ka dhexeeya qaybaha firfircoon iyo alumina side ayaa daciif ah, iyo dhaqdhaqaaqa catalytic waxaa si fudud u farageliya arrimo dibadda ah.
3 horumarka shaqada
Isku-dubaridka dhulka dhifka ah ee MA oo leh sifooyin gaar ah ayaa ah isbeddelka horumarka mustaqbalka. Waqtigan xaadirka ah, waxaa jira habab badan oo isku dhafan. Halbeegyada nidaamku waxay saameeyaan waxqabadka MA. Aagga dusha sare ee gaarka ah, mugga daloolka iyo dhexroorka daloolka MA waxaa lagu hagaajin karaa nooca template iyo halabuurka horudhaca aluminium. Heerkulka calcination-ka iyo fiirsashada template polymer waxay saameeyaan aagga dusha gaarka ah iyo mugga daloolka MA. Suzuki iyo Yamauchi waxay ogaadeen in heerkulka calcination-ka uu ka kordhay 500 ℃ ilaa 900 ℃. Aperture-ka waa la kordhin karaa oo dusha sare waa la dhimi karaa. Intaa waxaa dheer, daaweynta dhifka ah ee wax ka beddelka dhulku waxay hagaajinaysaa dhaqdhaqaaqa, xasilloonida kuleylka dusha sare, xasilloonida qaab dhismeedka iyo aashitada dusha sare ee maadada MA ee geeddi-socodka catalytic, oo la kulma horumarinta shaqeynta MA.
3.1 Defluorination Adsorbent
fluorine-ka ku jira biyaha la cabbo ee Shiinaha waa mid aad u dhib badan. Intaa waxaa dheer, kororka ee content fluorine in xal zinc sulfate warshadaha keeni doonaa in daxalka ee saxan electrode, xumaanta deegaanka shaqada, hoos u dhaca tayada zinc koronto iyo hoos u dhac ee qadarka biyaha dib loo warshadeeyay ee nidaamka samaynta acid iyo habka electrolysis of dareere foornada sariirta duban gaaska flue. Waqtigan xaadirka ah, habka xayeysiinta ayaa ah midka ugu soo jiidashada badan hababka caadiga ah ee defluorination qoyan. Si kastaba ha ahaatee, waxaa jira qaar ka mid ah cilladaha, sida awoodda xayeysiinta liidata, qiyaasta pH ee cidhiidhi ah, wasakhowga sare iyo wixii la mid ah. Kaarboon firfircoon, alumina amorphous, alumina firfircoon iyo xayeysiisyo kale ayaa loo isticmaalay defluorination biyaha, laakiin qiimaha adsorbents waa sarreeyaa, iyo awoodda xayeysiinta ee F-in xal dhexdhexaad ah ama diiradda sare waa low. Activated alumina wuxuu noqday adsorbent ugu ballaaran ee la bartay ee ka saarista fluoride sababtoo ah qiimaha sare ee fluoride ayaa xaddidan, laakiin qiimaha xayeysiinta ayaa xaddidan. awoodda fluoride, oo kaliya at pH <6 waxay yeelan kartaa waxqabadka adsorption fluoride wanaagsan.MA ayaa soo jiidatay dareenka ballaaran ee xakamaynta wasakheynta deegaanka sababtoo ah aagga sare ee gaarka ah ee weyn, saamaynta cabbirka daloolka gaarka ah, waxqabadka acid-saldhigga, kuleylka iyo xasiloonida farsamada. Kundu iyo al. loo diyaariyey MA oo leh awoodda ugu badan ee fluorine adsorption oo ah 62.5 mg/g. Awoodda xayeysiinta fluorine ee MA waxaa si weyn u saameeya sifooyinkeeda qaabdhismeed, sida meel gaar ah oo dusha sare ah, kooxaha shaqada dusha sare, xajmiga daloolka iyo guud ahaan xajmiga daloolka.Isku hagaajinta qaab dhismeedka iyo waxqabadka MA waa hab muhiim ah oo lagu hagaajinayo waxqabadka xayeysiinta.
Sababtoo ah aashitada adag ee La iyo aasaaska adag ee fluorine, waxaa jira xiriir adag oo u dhexeeya La iyo ion fluorine. Sanadihii la soo dhaafay, cilmi-baarisyada qaarkood waxay ogaadeen in La as a modifier uu hagaajin karo awoodda adsorption ee fluoride. Si kastaba ha ahaatee, sababtoo ah xasilloonida qaab dhismeedka hoose ee adsorbents dhul dhif ah, dhulyo dhif ah ayaa lagu shubay xalka, taasoo keentay wasakhowga biyaha labaad iyo waxyeello caafimaadka aadanaha. Dhanka kale, Aluminum-ka ku urursan deegaanka biyaha ayaa ah mid ka mid ah sunta caafimaadka aadanaha. Sidaa darteed, waxaa lagama maarmaan ah in la diyaariyo nooc ka mid ah adsorbent-ka isku dhafan oo leh xasillooni wanaagsan oo aan lahayn dheecaan ama dheecaan ka yar walxaha kale ee habka ka saarista fluorine. MA oo ay wax ka beddeleen La iyo Ce waxaa lagu diyaariyey habka impregnation (La/MA iyo Ce/MA). oxides dhul dhif ah ayaa si guul leh loogu shubay MA dusha sare markii ugu horeysay, kaas oo lahaa waxqabadka defluorination sare. The hababka ugu muhiimsan ee ka saarida fluorine waa adsorption electrostatic iyo adsorption kiimikaad, soo jiidashada elektarooniga ah ee dusha sare iyo falcelinta sarrifka ligand isku daraa hydroxyl dusha, kooxda functional hydroxyl ee dusha adsorbent ah dhalin bond hydrogen la F-, iyo hagaajinta awoodda adsorption ee Lasor. meelo badan oo hydroxyl adsorption, iyo awoodda xayeysiinta ee F waxay u kala horreeyaan La/MA>Ce/MA>MA. Kordhinta feejignaanta bilowga ah, awoodda xayeysiinta ee fluorine ayaa kordhisa. Saamaynta xayeysiinta ayaa ugu fiican marka pH ay tahay 5 ~ 9, iyo habka xayeysiinta ee fluorine accords oo leh qaabka Langmuir isothermal adsorption. Intaa waxaa dheer, wasakhda ion sulfate ee alumina waxay sidoo kale si weyn u saameyn kartaa tayada shaybaarada. Inkasta oo cilmi-baarista la xidhiidha alumina dhulka dhif ah la beddelay, inta badan cilmi-baaristu waxay diiradda saartaa habka adsorbent, taas oo ay adag tahay in loo isticmaalo warshadaha. In mustaqbalka, waxaan baran karnaa habka kala-baxa ee isku-dhafka fluorine ee xalka zinc sulfate iyo sifooyinka socdaalka ee ions fluorine, helitaanka waxtarka leh, qiimo jaban iyo dib-u-cusboonaysiinta fluorine ee zinc ion sulforint nidaamka, iyo in la dhiso model kantaroolka habka loogu talagalay daawaynta fluorine sare ee ku salaysan dhulka dhif MA nano adsorbent.
3.2 Kataliye
3.2.1 Dib u habaynta qalalan ee methane
Dhulka naadirka ah waxa uu hagaajin karaa aysiidhka (asaasinimada) ee alaabta daloolsan, kordhinta bannaanaanta ogsijiinta, oo waxa ay ku abuurtaa kiciyayaal kala firidhsan, cabbir nanometer iyo xasillooni. Waxaa badanaa loo isticmaalaa in lagu taageero biraha sharafta leh iyo biraha kala-guurka si loo kiciyo methanation ee CO2. Waqtigan xaadirka ah, qalabka naadirka ah ee wax laga beddelay ee mesoporous ayaa u soo koraya dhinaca methane qalalan dib-u-habaynta (MDR), hoos u dhigista photocatalytic ee VOCs iyo nadiifinta gaasta dabada. Marka la barbardhigo biraha sharafta leh (sida Pd, Ru, Rh, iwm.) methane. Si kastaba ha ahaatee, kaydinta kaarboonka ee Ni nanoparticles ee dusha sare ee Ni/Al2O3 ayaa horseedaya deminta degdega ah ee kicinta. Sidaa darteed, waxaa lagama maarmaan ah in lagu daro dardar-geliyaha, wax ka beddelka qaadaha kicinta iyo hagaajinta dariiqa diyaarinta si loo wanaajiyo dhaqdhaqaaqa kicinta, xasilloonida iyo iska caabbinta gubashada. Guud ahaan, oksaydhyada dhulka naadirka ah ayaa loo isticmaali karaa sidii dhismeyaal iyo dhiirrigeliyeyaal elektaroonig ah oo kiciyaasha kala duwan, iyo CeO2 waxay wanaajisaa kala firdhisanaanta Ni waxayna beddeshaa sifooyinka Ni macdan ah iyada oo loo marayo isdhexgalka taageerada birta ee xooggan.
MA waxaa si weyn loo isticmaalaa si kor loogu qaado kala firdhisanaanta biraha, iyo in la siiyo xakamaynta biraha firfircoon si looga hortago agglomeration ay. La2O3 oo leh awoodda kaydinta oksijiinta sare waxay kor u qaadaysaa iska caabbinta kaarboon ee habka beddelka, iyo La2O3 waxay kor u qaadaysaa kala firdhisanaanta Co on alumina mesoporous, taas oo leh waxqabad dib-u-habeyn oo sare leh iyo adkeysi. La2O3promoter wuxuu kordhiyaa dhaqdhaqaaqa MDR ee Co/MA kicinta, iyo Co3O4and CoAl2O4phases ayaa laga sameeyay dusha sare ee kicinta. Si kastaba ha ahaatee, La2O3 aadka u kala firdhiyey waxay leedahay miro yar oo 8nm ~ 10nm. Habka MDR, isdhexgalka gudaha ee u dhexeeya La2O3iyo CO2 wuxuu sameeyay La2O2CO3mesophase, taas oo keentay ciribtirka wax ku oolka ah ee CxHy ee dusha sare ee kicinta. La2O3 waxay kor u qaadaa dhimista hydrogen iyadoo bixisa cufnaanta elektaroonigga sare waxayna kor u qaadaysaa bannaanaanta ogsijiinta ee 10% Co/MA. Ku darida La2O3 waxay yaraynaysaa tamarta firfircoonida ee muuqata ee isticmaalka CH4. Sidaa darteed, heerka beddelka ee CH4 wuxuu kordhay 93.7% ee 1073K K. Ku darida La2O3 waxay hagaajisay dhaqdhaqaaqa catalytic, waxay kor u qaadday dhimista H2, waxay kordhisay tirada goobaha firfircoon ee Co0, waxay soo saartay kaarboon yar oo kaydsan waxayna kordhisay bannaanka oksijiinta ilaa 73.3%.
Ce iyo Pr ayaa lagu taageeray Ni/Al2O3catalyst iyadoo loo eegayo habka impregnation mugga siman ee Li Xiaofeng. Ka dib marka lagu daro Ce iyo Pr, xulashada H2 ayaa kordhay iyo xulashada CO ayaa hoos u dhacday. MDR-ka uu wax ka beddelay Pr wuxuu lahaa awood firfircooni ah oo aad u wanaagsan, iyo xulashada H2 waxay ka korodhay 64.5% ilaa 75.6%, halka xulashada CO ay hoos uga dhacday 31.4% Peng Shujing et al. loo isticmaalo habka sol-gel, Ce-modified MA waxaa lagu diyaariyey aluminium isopropoxide, dareeraha isopropanol iyo cerium nitrate hexahydrate. Meesha sare ee gaarka ah ee alaabta ayaa waxyar la kordhiyey. Ku-darka Ce wuxuu yareeyay isku-darka nanoparticles-ulaha u eg ee dusha MA. Qaar ka mid ah kooxaha hydroxyl ee dusha sare ee γ- Al2O3 ayaa asal ahaan daboolay xeryahooda Ce. Xasiloonida kulaylka ee MA waa la wanaajiyay, mana jirin wax isbeddel ah oo waji ah oo ka dhacay calcination at 1000 ℃ 10 saacadood. Wang Baowei et al. maadada MA ee loo diyaariyey CeO2-Al2O4by habka koobiynta. CeO2 oo leh miro cubic oo yaryar ayaa si isku mid ah loogu kala firdhiyey aluminium. Ka dib taageeridda Co iyo Mo ee CeO2-Al2O4, isdhexgalka ka dhexeeya alumina iyo qaybta firfircoon ee Co iyo Mo waxaa si wax ku ool ah u joojiyay CEO2
Dhiirrigeliyayaasha dhifta ah ee dhulka (La, Ce, y iyo Sm) waxa ay la socdaan Co/MA kicinta MDR, habkana waxa lagu muujiyay fig. 3. dhiirrigeliyeyaasha dhifta ah ee dhulka waxay wanaajin karaan kala firdhisanaanta Co on MA oo waxay joojin karaan agglomeration of co particles. Baaxadda walxaha yaryar, way sii xoogaysanaysaa is-dhexgalka Co-MA, way sii xoogaysanaysaa awoodda kicinta iyo kicinta ee YCo / MA, iyo saamaynta wanaagsan ee dhowr dhiirrigeliyeyaal ah oo ku saabsan dhaqdhaqaaqa MDR iyo kaydinta kaarboon. Fig. 4 waa HRTEM iMAge ka dib daawaynta MDR ee 1023K, Co2: ch4: N2 = 1 ∶ 1 ∶ 3.1 muddo 8 saacadood ah. Qaybaha Co waxay ku jiraan qaabka dhibco madow, halka kuwa qaada MA ay ku jiraan qaabka cawl, taas oo ku xiran farqiga cufnaanta elektaroonigga ah. Sawirka HRTEM oo leh 10% Co / MA (fig. 4b), agglomeration of Co metal particles ayaa lagu arkay ma sidayaal.Ku darida dhiirigeliyaha dhifka ah ee dhulku wuxuu yareeyaa qaybaha Co ilaa 11.0nm ~ 12.5nm. YCo/MA waxay leedahay is dhexgalka Co-MA xoog leh, iyo waxqabadkeeda soo jiidashada ayaa ka fiican kuwa kale. Intaa waxaa dheer, sida ku cad berde. 4b ilaa 4f, kaarboon nanowires-ka banaan (CNF) ayaa lagu soo saaraa kicinta, kuwaas oo xidhiidh la leh qulqulka gaaska kana ilaaliya kicinta inuu damiyo.
Jaantuska 3 Saamaynta isku-darka dhifka ah ee dhulku ku leeyahay sifooyinka jidheed iyo kiimikaad iyo waxqabadka MDR ee kicinta Co/MA
3.2.2 kicinta Deoxidation
Fe2O3/Meso-CeAl, oo ah Ce-doped Fe-ku-salaysan kicinta deoxidation, ayaa lagu diyaariyey fuuq-baxa oksaydhka ah ee 1-butene oo leh CO2as oksidant jilicsan, waxaana loo adeegsaday isku-darka 1,3-butadiene (BD). Ce ayaa si heer sare ah u kala firdhiyey matrix alumina, iyo Fe2O3 / meso si aad ah ayaa loo kala firdhiyeyFe2O3 / Meso-CeAl-100 kicinta ma aha oo kaliya noocyada birta ee aadka u kala firdhiyey iyo sifooyinka qaabdhismeedka wanaagsan, laakiin sidoo kale waxay leedahay awood kaydinta oksijiinta oo wanaagsan, sidaas darteed waxay leedahay adsorption wanaagsan iyo awoodda kicinta CO2. Sida ku cad Jaantuska 5, sawirada TEM waxay muujinayaan in Fe2O3 / Meso-CeAl-100 ay tahay mid joogto ahWaxay muujinaysaa in qaabka kanaalka u eg dixirigu ee MesoCeAl-100 uu yahay mid dabacsan oo jilicsan, taas oo faa'iido u leh kala-baxa maaddooyinka firfircoon, halka aadka loo kala firdhiyey Ce si guul leh loogu daro matrix alumina. Qalabka dahaarka biraha sharafta leh ee buuxinaya heerka qiiqa aadka u hooseeya ee baabuurta ayaa horumariyay qaab dhismeedka daloolka, xasilloonida kuleylka kuleylka wanaagsan iyo awoodda kaydinta oksijiinta oo weyn.
3.2.3 Kataliyaha baabuurta
Pd-Rh waxay taageertay aluminium afar-geesood ah oo ku salaysan dhismeyaasha dhulka dhifka ah ee AlCeZrTiOx iyo AlLaZrTiOx si loo helo agabka dahaadhka baabuurta. Mesoporous aluminium-based-based complex complex Pd-Rh/ALC si guul leh ayaa loogu isticmaali karaa sidii qiiqa nadiifinta baabuurta CNG oo leh cimri dherer wanaagsan, iyo hufnaanta beddelka ee CH4, oo ah qaybta ugu muhiimsan ee gaasta qiiqa baabuurta ee CNG, waa ilaa 97.8%. Qaado habka hal-tallaabo ee hydrothermal si aad u diyaariso dhulka dhifka ah ee walxaha isku dhafan si loo xaqiijiyo is-ururinta, amarro horudhac ah oo mesoporous ah oo leh xaalad metastable iyo isugeyn sare ayaa la sameeyay, iyo isku dhafka RE-Al wuxuu waafaqsan yahay qaabka "cutubka kobaca isku dhafan", sidaas darteed xaqiijinta nadiifinta gawaarida gawaarida ee saddex-jibbaaran.
Jaantuska 4 HRTEM sawirada ma (a), Co/MA(b), LaCo/MA(c), CeCo/MA(d), YCo/MA(e) iyo SmCo/MA(f)
Jaantuska 5 sawirka TEM (A) iyo jaantuska curiyaha EDS (b,c) ee Fe2O3/Meso-CeAl-100
3.3 wax qabad iftiin leh
Electrons ee curiyeyaasha dhulku naadirka ah ayaa si fudud ugu faraxsan u kala guurka heerarka tamarta kala duwan oo ay sii daayaan iftiinka. Ionooyinka dhulka naadirka ah ayaa inta badan loo adeegsadaa firfircooniyeyaal si loogu diyaariyo agabka iftiinka. Ionooyinka dhulka naadirka ah waxaa lagu dhejin karaa dusha sare ee aluminium fosfateer hollow microspheres iyadoo loo eegayo habka isugeynta iyo habka beddelka ion, iyo walxaha iftiinka AlPO4∶RE (La, Ce, Pr, Nd) waa la diyaarin karaa. Wavelength luminescent waa in gobolka u dhow ultraviolet.MA waxaa lagu sameeyaa filimada khafiifka ah ay sabab u tahay inertia, dielectric hooseeya joogto ah iyo conductivity hoose, taas oo ka dhigaysa waxaa lagu dabaqi karo qalabka korontada iyo indhaha, filimada khafiifka ah, caqabadaha, dareemayaal, iwm Waxa kale oo loo isticmaali karaa dareenka jawaab hal-cabbir ah crystals photonic, daahan tamarta daahan anti-. Qalabkani waxaa lagu dhejiyay filimo leh dhererka dariiqa indhaha ee qeexan, sidaas darteed waa lagama maarmaan in la xakameeyo index refractive iyo dhumucdiisuna. Hadda, titanium dioxide iyo zirconium oxide oo leh index refractive sare iyo Silicon dioxide oo leh index refractive hoose ayaa inta badan loo isticmaalaa in lagu naqshadeeyo oo lagu dhiso qalabka sida. Baaxadda la heli karo ee alaabta leh sifooyin kiimiko oo kala duwan ayaa la ballaariyay, taas oo suurtogal ka dhigaysa in la naqshadeeyo dareemayaasha sare ee photon. Soo bandhigida filimada MA iyo oxyhydroxide ee naqshadaynta aaladaha indhaha ayaa muujinaya karti weyn sababtoo ah index refractive waxay la mid tahay kan silikoon dioxide. Laakiin sifooyinka kiimikaad way kala duwan yihiin.
3.4 xasilloonida kulaylka
Kor u kaca heerkulka, sintering si dhab ah u saameeyaa saamaynta isticmaalka ee kicinta MA, iyo aagga gaarka ah ee dusha hoos u dhaco iyo γ-Al2O3in wajiga crystalline isu beddelo δ iyo θ ilaa χ wejiyada. Walxaha dhulku naadirka ah waxay leeyihiin degganaansho kiimikaad oo wanaagsan iyo degganaansho kulayleed, la qabsi sare, iyo agab cayriin oo si fudud loo heli karo iyo raqiis ah. Ku darida walxaha naadirka ah ee dhulka waxay hagaajin karaan xasiloonida kulaylka, caabbinta oksaydhka heerkulka sare iyo sifooyinka farsamada ee side, iyo hagaajinta aysidhka dusha sare ee side.La iyo Ce ayaa ah kuwa ugu badan ee la isticmaalo oo la bartay wax ka beddelka. Lu Weiguang iyo kuwa kale waxay ogaadeen in isku-darka walxaha dhifka ah ee dhulka ay si wax ku ool ah uga hortageen faafinta bulk ee qaybaha alumina, La iyo Ce waxay ka ilaaliyeen kooxaha hydroxyl ee dusha sare ee alumina, waxay joojiyeen sintering iyo isbeddelka wajiga, waxayna yareeyeen waxyeelada heerkulka sare ee qaabka mesoporous. Alumina-da la diyaariyey ayaa weli leh meel sare oo gaar ah iyo mugga daloolka. Si kastaba ha ahaatee, aad u badan ama aad u yar curiyaha dhulka ayaa yareyn doona xasilloonida kulaylka ee aluminium. Li Yanqiu iyo al. lagu daray 5% La2O3to γ-Al2O3, taas oo wanaajisay xasilloonida kulaylka waxayna kordhisay mugga daloolka iyo aagga dusha gaarka ah ee sidaha aluminiumka. Sida laga arki karo Jaantuska 6, La2O3 lagu daray γ-Al2O3, Hagaajinta xasilloonida kulaylka ee sidaha naadirka ah ee isku dhafan dhulka.
Inta lagu jiro habka doping nano-fibrous particles oo leh La ilaa MA, bedka BET ee dusha sare iyo mugga daloolka MA-La waxay ka sarreeyaan kuwa MA marka heerkulka daawaynta kulaylku kordho, iyo doping with La waxay leedahay saameyn dib u dhac ah oo cad oo ku saabsan sintering heerkulka sare. sida ka muuqata fig. 7, oo leh kororka heerkulka, La wuxuu joojiyaa falcelinta koritaanka hadhuudhka iyo isbeddelka wajiga, halka berde. 7a iyo 7c waxay muujinayaan ururinta qaybaha nano-fibrous. ee berdaha. 7b, dhexroorka qaybaha waaweyn ee ay soo saarto calcination at 1200 ℃ waa qiyaastii 100nm. Waxay calaamad u tahay sintering muhiimka ah ee MA. Intaa waxaa dheer, marka la barbardhigo MA-1200, MA-La-1200 iskuma geyso daaweynta kulaylka ka dib. Marka lagu daro La, qaybaha nano-fiber-ka waxay leeyihiin awood wanaagsan oo sintering ah. Xataa heerkulka calcination sare, doped La ayaa weli aad ugu kala firirsan dusha MA. La modified MA waxaa loo isticmaali karaa sida gudbiyaha Pd ee falcelinta C3H8oxidation.
Jaantuska 6 Qaab dhismeedka alumina-ka-soo-jiidashada leh iyo kuwa aan lahayn curiyeyaasha dhulka naadir
Jaantuska 7 Sawirada TEM ee MA-400 (a), MA-1200(b), MA-La-400(c) iyo MA-La-1200(d)
4 Gabagabo
Horumarka diyaarinta iyo adeegsiga shaqaynta ee alaabta dhifka ah ee dhulka wax laga beddelay ayaa la soo bandhigay. Dhulka dhifka ah ee wax laga beddelay MA aad baa loo isticmaalaa. Inkasta oo cilmi-baaris badan lagu sameeyay codsiga catalytic, xasiloonida kulaylka iyo adsorption, alaabooyin badan ayaa leh qiime sare, qadar yar oo doping ah, nidaam liita oo ay adagtahay in la warshadeeyo. Shaqada soo socota ayaa loo baahan yahay in la qabto mustaqbalka: kor u qaad ka kooban iyo qaab dhismeedka dhifka ah ee wax laga beddelay MA, dooro habka ku habboon, La kulan horumarka shaqeynta; Samee habka xakamaynta habka ku salaysan habka shaqaynta si loo yareeyo kharashaadka iyo xaqiijinta wax soo saarka warshadaha; Si aan kor ugu qaadno faa'iidooyinka kheyraadka dhulka naadirka ah ee Shiinaha, waa in aan sahaminnaa habka wax ka beddelka dhulka dhifka ah ee MA, hagaajinta aragtida iyo habka diyaarinta dhul dhif ah oo wax laga beddelay MA.
Mashruuca Maalgelinta: Shaanxi Sayniska iyo Tignoolajiyada Guud ee Mashruuca Hal-abuurka (2011KTDZ01-04-01); Gobolka Shaanxi 2019 Mashruuca Cilmi-baarista Sayniska ee Gaarka ah (19JK0490); 2020 mashruuca cilmi-baarista sayniska gaarka ah ee Huaqing College, Xi 'Jaamacadda Architecture iyo Technology (20KY02)
Xigasho: Dhul naadir ah
Waqtiga boostada: Jul-04-2022